再登顶刊JACS！山东师范大学团队获得绿色合成新突破

近日，山东师范大学化学化工与材料科学学院姚丙建教授团队在化学领域国际顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》上发表题为“Ambient Construction of Quinazoline-Linked Covalent Organic Frameworks via Solar-Driven Intrinsic Photochemical Aromatization”的研究论文。山东师范大学为唯一署名单位，在站博士后李飞博士为第一作者，姚丙建教授为唯一通讯作者。

共价有机框架（COFs）的传统合成依赖高温高压溶剂热法，能耗高且环境负荷大，亚胺连接COFs的稳定性不足也制约其实际应用。针对上述瓶颈，该团队首次提出“构建－活化”一体化策略：在常温常压下，以自然太阳光为唯一能源、无需外加光敏剂，通过本征光化学芳构化直接合成喹唑啉连接COFs（QZCOFs）。该方法实现了高结晶度、高比表面积（732.1 m²/g）材料的可控制备与克级规模合成（单批次28.5克），所得QZCOF-1在沸水、强酸、强碱及强氧化剂中均保持结构完整。该工作将COF合成从“高温高压”拓展至“常温常压自然光”条件，为绿色可持续材料化学提供了新路径。

研究发现，QZCOF-1具有本征给体－受体（D-A）结构，无需负载金属即可作为高效异相光催化剂，在可见光/太阳光驱动下成功实现三类重要有机转化：模拟芥子气CEES的选择性光氧化降解（>99%）、2-芳基苯并咪唑药物合成（91–98%），以及四氢喹啉C–H环化反应（91–99%）。催化剂循环使用五次后活性无明显衰减，经户外日晒和沸水浸泡后催化性能保持完好。该研究揭示了本征光敏化与D-A结构协同增强电荷分离与自由基生成的机制，为COFs作为无金属光催化平台的设计提供了新思路。

以上研究获得国家自然科学基金（22072077、22371172）、山东省自然科学基金（ZR2023YQ019）及山东省基础科学研究中心项目（YDZX2024150）的资助。

（大众新闻记者 苑文飒）